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化學系趙宏濱教授團隊在《Applied Catalysis B: Environmental》雜志上發表最新研究成果

創建時間:  2021/03/04  龔惠英   瀏覽次數:   返回

上海大學理學院化學系、可持續能源研究院趙宏濱教授團隊在高活性非貴金屬單原子氧還原反應電催化劑研究上取得重要進展,該成果通過基于雙金屬單原子級聯反應協同作用,利用第一原理的密度泛函理論計算提出了一種實現燃料電池高效氧陰極催化劑新的作用機制。論文以“Enhanced Performance of Atomically Dispersed Dual-site Fe-Mn Electrocatalysts Through Cascade Reaction Mechanism”為題發表于化學催化頂級學術期刊《應用催化B-環境》(Applied Catalysis B: Environmental)

近日,上海大學趙宏濱教授團隊利用雙活性位點設計了具有高效催化活性的原子級分散的Fe-Nx和Mn-Nx共存的ORR催化劑,以克服氧還原反應中間體OH*在單個Fe點上的弱吸附能力。同時,利用球差校正掃描透射電子顯微鏡和X射線吸收光譜(XAS)揭示了催化劑的雙原子構型和配位路徑。與單原子Fe-N-C和Mn-N-C催化劑相比,該雙原子Fe/Mn-N-C催化劑的活性得到了顯著地增強。結合DFT理論計算,揭示了協同催化的關鍵在于克服OH*在Fe位點上的弱吸附能力。具體催化路徑為氧還原反應前三個步驟發生在Fe-Nx位點上,然后中間體OH*由Fe-Nx位點遷移到相鄰的Mn-Nx位點上并在Mn-Nx位點上完成后續的反應過程。

團隊采用ZnO模板法制備了中空碳結構并具有雙活性位點Fe/Mn-N-C單原子催化劑,該雙活性位Fe/Mn-N-C單原子催化劑具有顯著增強的ORR活性,其中其E1/2為0.86 V,JL為5.7 mA cm-2,起始電位為0.99 V,其ORR性能明顯優于單原子Mn-N-C催化劑,單原子Fe-N-C催化劑,甚至可以媲美20%商用Pt/C催化劑。


圖1 Fe/Mn-N-C單原子催化劑的合成過程示意圖


圖2 DFT第一性原理模擬計算Fe/Mn-N-C (Mn-Nx位點)上的ORR過程自由能變化路徑Fe/Mn-N-C上ORR過程示意圖


圖3電化學性能分析


本文第一作者為上海大學碩士研究生陳哲,現為復旦大學博士,通訊作者為上海大學趙宏濱教授,方建慧教授,葉代新特聘副研究員,趙康寧講師。本課題得到了科技部重點研發項目2017YFB0102902,浙江省重點研發計劃19H01798支持。

趙宏濱和張久俊教授指導下的氫能與燃料電池研究中心團隊,主要從事氫能燃料電池催化劑、離子膜、電堆和系統集成,鋰硫電池關鍵材料與器件、新型固體無機電解質等方面的研究。承擔了國家重點研發計劃、浙江省重點研發計劃、國家自然科學基金面上項目、青年項目、省部級科委重點基礎項目,上海市浦江人才項目、上海市青年東方學者項目等30余項,企業委托橫向課題8項。編著電化學相關專業系列書籍20余本,申報國家發明專利20余項(授權12項),在國內外重要刊物上發表SCI和EI收錄論文200余篇,SCI引用近2000次;培養博士及碩士20余名。

團隊近期在非貴金屬氧還原、電解水制氫催化劑方面開展深入研究,取得一系列研究成果。

Zhe Chen, Kangning Zhao, Daixin Ye, Jianhui Fang, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang, Enhanced Performance of Atomically Dispersed Dual-site Fe-Mn Electrocatalysts Through Cascade Reaction Mechanism, Appl. Cat. B: Environ, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120021

Zhe Chen,,Daixin Ye, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang, Reconstruction of pH-universal atomic Fe-N-C catalysts towards oxygen reduction reaction. J Coll. Interface Sci.. 2021; 582: 1033–1040

Jian Cai, Daixin Ye, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang,Recent Progress in Noble Metal Nanocluster and Single Atom Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction. J. Mate. Chem. A. 2020; doi:10.1039/d0ta06942f

Yanmei Gong, Daixin Ye, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang Progress in energy-related graphyne-based materials: advanced synthesis, functional mechanisms and applications. J. Mate. Chem. A. 2020; 8: 21408.

Wenjuan Cao, Daixin Ye, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang Ir Cluster-Decorated Carbon Composite as Bifunctional Electrocatalysts for Acidic Stable Overall Water Splitting. J. Electrochem. Soc., 2020; 167(10):10



下一條:物理系本科生在Applied Physics A以第一作者發表學術論文


化學系趙宏濱教授團隊在《Applied Catalysis B: Environmental》雜志上發表最新研究成果

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上海大學理學院化學系、可持續能源研究院趙宏濱教授團隊在高活性非貴金屬單原子氧還原反應電催化劑研究上取得重要進展,該成果通過基于雙金屬單原子級聯反應協同作用,利用第一原理的密度泛函理論計算提出了一種實現燃料電池高效氧陰極催化劑新的作用機制。論文以“Enhanced Performance of Atomically Dispersed Dual-site Fe-Mn Electrocatalysts Through Cascade Reaction Mechanism”為題發表于化學催化頂級學術期刊《應用催化B-環境》(Applied Catalysis B: Environmental)

近日,上海大學趙宏濱教授團隊利用雙活性位點設計了具有高效催化活性的原子級分散的Fe-Nx和Mn-Nx共存的ORR催化劑,以克服氧還原反應中間體OH*在單個Fe點上的弱吸附能力。同時,利用球差校正掃描透射電子顯微鏡和X射線吸收光譜(XAS)揭示了催化劑的雙原子構型和配位路徑。與單原子Fe-N-C和Mn-N-C催化劑相比,該雙原子Fe/Mn-N-C催化劑的活性得到了顯著地增強。結合DFT理論計算,揭示了協同催化的關鍵在于克服OH*在Fe位點上的弱吸附能力。具體催化路徑為氧還原反應前三個步驟發生在Fe-Nx位點上,然后中間體OH*由Fe-Nx位點遷移到相鄰的Mn-Nx位點上并在Mn-Nx位點上完成后續的反應過程。

團隊采用ZnO模板法制備了中空碳結構并具有雙活性位點Fe/Mn-N-C單原子催化劑,該雙活性位Fe/Mn-N-C單原子催化劑具有顯著增強的ORR活性,其中其E1/2為0.86 V,JL為5.7 mA cm-2,起始電位為0.99 V,其ORR性能明顯優于單原子Mn-N-C催化劑,單原子Fe-N-C催化劑,甚至可以媲美20%商用Pt/C催化劑。


圖1 Fe/Mn-N-C單原子催化劑的合成過程示意圖


圖2 DFT第一性原理模擬計算Fe/Mn-N-C (Mn-Nx位點)上的ORR過程自由能變化路徑Fe/Mn-N-C上ORR過程示意圖


圖3電化學性能分析


本文第一作者為上海大學碩士研究生陳哲,現為復旦大學博士,通訊作者為上海大學趙宏濱教授,方建慧教授,葉代新特聘副研究員,趙康寧講師。本課題得到了科技部重點研發項目2017YFB0102902,浙江省重點研發計劃19H01798支持。

趙宏濱和張久俊教授指導下的氫能與燃料電池研究中心團隊,主要從事氫能燃料電池催化劑、離子膜、電堆和系統集成,鋰硫電池關鍵材料與器件、新型固體無機電解質等方面的研究。承擔了國家重點研發計劃、浙江省重點研發計劃、國家自然科學基金面上項目、青年項目、省部級科委重點基礎項目,上海市浦江人才項目、上海市青年東方學者項目等30余項,企業委托橫向課題8項。編著電化學相關專業系列書籍20余本,申報國家發明專利20余項(授權12項),在國內外重要刊物上發表SCI和EI收錄論文200余篇,SCI引用近2000次;培養博士及碩士20余名。

團隊近期在非貴金屬氧還原、電解水制氫催化劑方面開展深入研究,取得一系列研究成果。

Zhe Chen, Kangning Zhao, Daixin Ye, Jianhui Fang, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang, Enhanced Performance of Atomically Dispersed Dual-site Fe-Mn Electrocatalysts Through Cascade Reaction Mechanism, Appl. Cat. B: Environ, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120021

Zhe Chen,,Daixin Ye, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang, Reconstruction of pH-universal atomic Fe-N-C catalysts towards oxygen reduction reaction. J Coll. Interface Sci.. 2021; 582: 1033–1040

Jian Cai, Daixin Ye, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang,Recent Progress in Noble Metal Nanocluster and Single Atom Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction. J. Mate. Chem. A. 2020; doi:10.1039/d0ta06942f

Yanmei Gong, Daixin Ye, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang Progress in energy-related graphyne-based materials: advanced synthesis, functional mechanisms and applications. J. Mate. Chem. A. 2020; 8: 21408.

Wenjuan Cao, Daixin Ye, Honggbin Zhao, Jiujun Zhang Ir Cluster-Decorated Carbon Composite as Bifunctional Electrocatalysts for Acidic Stable Overall Water Splitting. J. Electrochem. Soc., 2020; 167(10):10



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